Yeni süper iletkenleri, mıknatısları ve diğer faydalı malzemeleri keşfetmek, çeşitli ipliklerle bir duvar halısı yaratmanın karmaşık sürecini andırır. Dokumacı, tek tek ipliklerin birbirine geçmesi için yerel bir desen oluştururken aynı zamanda daha geniş bir atmosferik etki yaratacak renkleri seçer. Bir malzeme bilimci de benzer şekilde çalışır, ipliklerden ziyade atomları birleştirir, elektronlarının hareketliliğini – korelasyonlarını – hem yerel hem de yerel olmayan boyutlarda hizalamayı amaçlar. Deneme-yanılma sentezi zaman alıcı ve pahalıdır; bu nedenle sayısal simülasyonlar çok faydalı olabilir.
Yale Üniversitesi’nden Jiachen Li ve Tianyu Zhu, hesaplamaların malzeme keşfine entegrasyonunu kolaylaştırmak için yerel ve yerel olmayan elektronik korelasyonları eşit şekilde ele alan yeni bir yöntem geliştirdiler. Metodolojilerini, çeşitli tipik malzemelerin fotoemisyon spektrumlarını hassas bir şekilde tahmin ederek örneklendirdiler. Gelecekteki araştırmalar, belirli elektriksel özellikleri elde etmek için yerel olmayan etkiler sergileyen malzemelerin tanımlanması ve tasarlanmasıyla sonuçlanabilir.
Yoğunluk fonksiyonel teorisinin (DFT), özellikle de Kohn-Sham formülasyonunun ortaya çıkışı, malzeme özelliklerinin modern hesaplamalı tahminini tartışmasız bir şekilde başlatmıştır. Bu teori, örneğin N elektron içeren çok elektronlu bir problemi N farklı tek elektronlu hesaplamaya dönüştürmek için temelde katı bir metodoloji oluşturmuştur.
Yoğun Fonksiyonel Teori, biyoloji ve gezegen bilimi de dahil olmak üzere çeşitli disiplinlerde çok çeşitli malzeme ve moleküllerin simülasyonunu mümkün kılmıştır. Bununla birlikte, mevcut DFT uygulamaları tüm fenomenleri kapsamamaktadır.
Korelasyonlu maddenin, özellikle de yüksek sıcaklıktaki süper iletkenlerde, anormal hareket eden mıknatıslarda ve çeşitli kimyasal katalizörlerde çok önemli olan güçlü korelasyonlu elektronların davranışını yetersiz bir şekilde temsil edebilirler. Bu elektronların davranışı öncelikle, tipik olarak kinetik enerji ve elektrostatik itme ile ilgili olanlar olmak üzere, çelişen enerji ölçeklerinden etkilenir. Bu rekabet, tek bir elektronun hareketini anlamanın diğer tüm elektronları izlemeyi gerektirmesini gerektirmekte, dolayısıyla Kohn-Sham DFT’nin birçok yaygın uygulamasını baltalamaktadır.
Korelasyonlu elektronların kesin ve verimli temsillerini keşfetmek için kapsamlı araştırma çabaları devam etmektedir. Öne çıkan ve etkili bir grup çerçeve, gömme stratejisini kullanmaktadır: Amaç, tüm elektronları N adet tek elektronlu probleme ayırmak yerine, sistemi daha geniş bir çevre içinde yer alan birkaç elektronlu bir model haline getirmektir. Esasen sistem, elektriksel korelasyona birincil katkıda bulunanlar olarak kabul edilen sınırlı sayıda elektron orbitalini içeren bir parça ile artık orbitalleri sembolize eden etkileşimsiz bir banyo arasında bölünmüştür.
Bu safsızlık modeli, banyo parametrelerini kendi kendine tutarlı bir şekilde tespit ederek, ortamın varlığında yerel parça korelasyonlarının doğru bir temsilini sağlar. Bu metodolojik ailenin en tanınmış üyesi muhtemelen dinamik ortalama alan teorisi yaklaşımıdır, ancak çok sayıda başka yaklaşım da başarıya ulaşmıştır.
Gömme çerçeveleri korelasyonlu katıların ve moleküllerin karakterizasyonunda önemli ilerlemeler sağlamış olsa da, kritik bir engel devam etmektedir: gömülü parçanın ötesinde elektronik korelasyon etkilerinin geri kazanılması. Banyo genellikle yerel olmayan etkileşimlerle ilgili minimum bilgi ile veya bu etkileşimlerin etkilerini çoğaltmak için gerekli esneklikten yoksun bir çerçeve ile gömme teorilerine dahil edilir. Bu nedenle çağdaş gömme araştırmalarında önemli bir alan bu eksikliği gidermeye odaklanmıştır. Li ve Zhu, yerel olmayan korelasyonları çok katmanlı bir banyo çerçevesine sistematik olarak entegre ederek etkili etkileşimleri içeren yeni bir teknik sunmaktadır.
Araştırmacılar, bu gömme yöntemini çeşitli orta derecede korelasyonlu yalıtkanlar, yarı iletkenler ve metaller üzerinde değerlendirerek, deneysel sonuçlarla güçlü bir uyum içinde, bu malzemelerin fotoemisyon spektrumlarının özelliklerini doğru bir şekilde tahmin etme yeteneğini gösterdiler. Dahası, formülasyonları yerel olmayan ve yerel korelasyonların ilgili gözlemlenebilirlere spesifik katkılarının analizini kolaylaştırmaktadır. Bu yorumlanabilirliği, metalik sodyumun tanımlanmasıyla ilgili bir sorunu incelemek için kullandılar: DFT ve diğer modeller, deneysel olarak gözlemlenenden daha geniş bir fotoemisyon bant genişliği öngörmektedir ve bu sonuçları geliştirmek basit değildir. Araştırmacılar bu boşluğun elektronik korelasyonlardan kaynaklandığını göstermiştir: Yerel atomik korelasyonlar birincil katkıdır, oysa yerel olmayan korelasyonlar beşinci en yakın komşu etkilerine kadar önemli olmaya devam etmektedir.
Li ve Zhu tarafından önerilen etkileşimli banyo, tam hücre gömme metodolojisi, gömme araç setinde önemli bir gelişmedir ve birinci prensip gömme işlemini daha geniş bir malzeme yelpazesine genişletme imkanı sunar.
Tüm atomları dahil etme ve yerel olmayan korelasyonları hesaba katmak için gereken seçenekleri önemli ölçüde en aza indirme konusunda usta olan kapsamlı sistematik çerçeve, malzeme arayüzleri ve pürüzlü yüzeyler de dahil olmak üzere karmaşık ancak teknolojik açıdan önemli malzeme koşullarını simüle etme potansiyelini göstermektedir.
Bu yöntem, karmaşık malzemelerdeki korelasyon etkilerinin yorumlayıcı incelemesi için önemli bir potansiyele sahiptir.
Bu ilk çalışmada sunulan uzunluk ölçeği analizine ek olarak, banyoyu üç ayrı yörünge tipine ayırmanın farklı malzemelerdeki çeşitli korelasyon etkilerinin ayırt edilmesini kolaylaştırıp kolaylaştıramayacağını belirlemek ilgi çekici olacaktır.
Bu sınıflandırma, karmaşık korelasyon olayları dizisinin aydınlatılmasına yardımcı olacak ve elektronik korelasyondan yararlanarak belirli optoelektronik özelliklere sahip malzeme ve cihazların geliştirilmesini kolaylaştıracaktır.
Kaynak: physics.aps.org/articles/v17/164
